DICP
Les études de RMN à l'état solide révèlent que les voies basées sur l'oxygénation régulent la conversion du gaz de synthèse sur les catalyseurs bifonctionnels OXZEO.
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Une équipe de recherche dirigée par le professeur HOU Guangjin et le professeur BAO Xinhe de l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a révélé les voies basées sur l'oxygénation dans la conversion du gaz de synthèse sur des catalyseurs bifonctionnels oxyde-zéolite (OXZEO) par résonance magnétique nucléaire (RMN) à l'état solide.
Cette étude a été publiée dans Nature Catalysis le 23 juin.
La catalyse OXZEO a été proposée en 2016 par les professeurs BAO Xinhe et PAN Xiulian du DICP. Elle fournit une plateforme pour l'utilisation efficace du charbon et d'autres ressources en carbone. Cependant, le mécanisme de réaction dans la catalyse OXZEO reste encore peu clair.
Dans cette étude, les chercheurs ont choisi la conversion du gaz de synthèse sur le catalyseur bifonctionnel ZnAlOx/H-ZSM-5 comme système modèle pour mettre en évidence la différence mécanistique dans la conversion directe du gaz de synthèse par OXZEO. ZnAlOx est un oxyde métallique typique pour le processus de conversion du gaz de synthèse en méthanol, tandis que H-ZSM-5 est une zéolite typique pour la réaction de conversion du méthanol en hydrocarbures (MTH).
Ils ont utilisé la stratégie d'analyse quasi-in situ par RMN à l'état solide (RMNs) et chromatographie en phase gazeuse (CG) pour révéler l'évolution dynamique d'intermédiaires critiques et/ou transitoires abondants, y compris les carboxylates multicarbonés, les alcoxyles, les méthyl-cyclopenténones à liaison acide et les carbocations de méthyl-cyclopentényle, depuis la période d'induction très précoce jusqu'à la conversion à l'état stable dans des conditions de réaction en flux à haute pression.
Il a été prouvé que les voies basées sur les oxygénats contribuaient à la sortie des oléfines et des aromatiques, où l'alimentation, c'est-à-dire le CO et leH2, était également un participant vigoureux dans ces réactions secondaires. Outre le catalyseur ZnAlOx/H-ZSM-5, les chercheurs ont également découvert que les intermédiaires clés existent dans plusieurs catalyseurs OXZEO, ce qui prouve l'universalité des voies basées sur l'oxygénation dans la conversion du gaz de synthèse par OXZEO.
"Nos résultats fournissent de nouvelles informations sur le mécanisme de réaction de la conversion du gaz de synthèse sur des catalyseurs bifonctionnels, et peuvent également aider à mieux comprendre le mécanisme de conversion duCO2 et de la biomasse", a déclaré le professeur HOU.
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