Une combinaison catalytique convertit le CO2 en nanofibres de carbone solides

La conversion électrocatalytique-thermocatalytique en tandem pourrait contribuer à compenser les émissions d'un puissant gaz à effet de serre en enfermant le carbone dans un matériau utile

16.01.2024
Zhenhua Xie/Brookhaven National Laboratory and Columbia University; Erwei Huang/Brookhaven National Laboratory

Des scientifiques ont mis au point une stratégie pour convertir le dioxyde de carbone (CO2) de l'atmosphère en nanofibres de carbone de grande valeur. Le processus utilise des réactions électrocatalytiques (anneau bleu) et thermocatalytiques (anneau orange) en tandem pour convertir le CO2 (molécules sarcelle et argent) et l'eau (violet et sarcelle) en nanofibres de carbone "fixes" (argent), produisant de l'hydrogène gazeux (H2, violet) en tant que sous-produit bénéfique. Les nanofibres de carbone pourraient être utilisées pour renforcer les matériaux de construction tels que le ciment et emprisonner le carbone pendant des décennies.

Des scientifiques du laboratoire national Brookhaven du ministère américain de l'énergie (DOE) et de l'université de Columbia ont mis au point un moyen de convertir le dioxyde de carbone (CO2), un puissant gaz à effet de serre, en nanofibres de carbone, des matériaux dotés d'un large éventail de propriétés uniques et de nombreuses utilisations potentielles à long terme. Leur stratégie fait appel à des réactions électrochimiques et thermochimiques en tandem, exécutées à des températures relativement basses et à la pression ambiante. Comme l'expliquent les scientifiques dans la revue Nature Catalysis, cette approche pourrait permettre d'enfermer le carbone sous une forme solide utile afin de compenser les émissions de carbone, voire de les rendre négatives.

"On peut mettre les nanofibres de carbone dans le ciment pour le renforcer", explique Jingguang Chen, professeur de génie chimique à Columbia et co-dirigeant du laboratoire de Brookhaven, qui a dirigé la recherche. "Cela permettrait d'enfermer le carbone dans le béton pendant au moins 50 ans, voire plus. D'ici là, le monde devrait être passé à des sources d'énergie principalement renouvelables qui n'émettent pas de carbone".

En prime, le processus produit également de l'hydrogène (H2), un carburant alternatif prometteur qui, lorsqu'il est utilisé, ne génère aucune émission.

Capter ou convertir le carbone

L'idée de capturer le CO2 ou de le convertir en d'autres matériaux pour lutter contre le changement climatique n'est pas nouvelle. Mais le simple stockage duCO2 peut entraîner des fuites. En outre, de nombreuses conversions de CO2 produisent des produits chimiques ou des carburants à base de carbone qui sont utilisés immédiatement, ce qui libère à nouveau duCO2 dans l'atmosphère.

"La nouveauté de ce travail réside dans le fait que nous essayons de convertir le CO2 en quelque chose à valeur ajoutée, mais sous une forme solide et utile", a déclaré M. Chen.

Ces matériaux solides à base de carbone, notamment les nanotubes et les nanofibres de carbone dont les dimensions sont de l'ordre du milliardième de mètre, possèdent de nombreuses propriétés intéressantes, notamment la résistance et la conductivité thermique et électrique. Mais il n'est pas simple d'extraire le carbone du dioxyde de carbone et de l'assembler en ces structures à échelle fine. Un processus direct, basé sur la chaleur, nécessite des températures supérieures à 1 000 degrés Celsius.

"Ce n'est pas du tout réaliste pour atténuer lesémissions de CO2 à grande échelle", a déclaré M. Chen. "En revanche, nous avons trouvé un processus qui peut se produire à environ 400 degrés Celsius, ce qui est une température beaucoup plus pratique et réalisable au niveau industriel.

Le tandem en deux étapes

L'astuce consistait à diviser la réaction en plusieurs étapes et à utiliser deux types de catalyseurs différents - des matériaux qui facilitent la rencontre et la réaction des molécules.

"Si l'on découple la réaction en plusieurs sous-étapes, on peut envisager d'utiliser différents types d'énergie et de catalyseurs pour faire fonctionner chaque partie de la réaction", explique Zhenhua Xie, chercheur au Brookhaven Lab et à Columbia et auteur principal de l'article.

Les scientifiques ont commencé par réaliser que le monoxyde de carbone (CO) est un bien meilleur matériau de départ que le CO2 pour fabriquer des nanofibres de carbone (CNF). Ils ont ensuite fait marche arrière pour trouver le moyen le plus efficace de générer du CO à partir du CO2.

Des travaux antérieurs de leur groupe les ont orientés vers l'utilisation d'un électrocatalyseur disponible dans le commerce, composé de palladium supporté par du carbone. Les électrocatalyseurs stimulent les réactions chimiques à l'aide d'un courant électrique. En présence d'électrons et de protons, le catalyseur sépare le CO2 et l'eau (H2O) en CO et H2.

Pour la deuxième étape, les scientifiques se sont tournés vers un thermocatalyseur activé par la chaleur et constitué d'un alliage de fer et de cobalt. Il fonctionne à des températures d'environ 400 degrés Celsius, ce qui est nettement plus doux que ce qu'exigerait une conversion directedu CO2 en CNF. Les chercheurs ont également découvert que l'ajout d'un peu de cobalt métallique améliore considérablement la formation des nanofibres de carbone.

"En couplant l'électrocatalyse et la thermocatalyse, nous utilisons ce processus en tandem pour obtenir des résultats qui ne peuvent être obtenus par l'un ou l'autre processus seul", a déclaré M. Chen.

Caractérisation des catalyseurs

Pour découvrir les détails du fonctionnement de ces catalyseurs, les scientifiques ont mené un large éventail d'expériences. Ils ont notamment réalisé des études de modélisation informatique, des études de caractérisation physique et chimique à la Source nationale de rayonnement synchrotron II (NSLS-II) du laboratoire de Brookhaven - en utilisant les lignes de faisceaux Quick X-ray Absorption and Scattering (QAS) et Inner-Shell Spectroscopy (ISS) - et de l'imagerie microscopique à l'installation de microscopie électronique du Centre pour les nanomatériaux fonctionnels (CFN) du laboratoire.

En ce qui concerne la modélisation, les scientifiques ont utilisé des calculs de "théorie fonctionnelle de la densité" (DFT) pour analyser les arrangements atomiques et d'autres caractéristiques des catalyseurs lorsqu'ils interagissent avec l'environnement chimique actif.

"Nous examinons les structures pour déterminer quelles sont les phases stables du catalyseur dans les conditions de réaction", a expliqué le co-auteur de l'étude, Ping Liu, de la division de chimie de Brookhaven, qui a dirigé ces calculs. "Nous étudions les sites actifs et la façon dont ces sites se lient aux intermédiaires de la réaction. En déterminant les barrières, ou états de transition, d'une étape à l'autre, nous apprenons exactement comment le catalyseur fonctionne pendant la réaction".

Les expériences de diffraction et d'absorption des rayons X réalisées au NSLS-II ont permis de suivre les modifications physiques et chimiques des catalyseurs au cours des réactions. Par exemple, les rayons X synchrotron ont révélé comment la présence d'un courant électrique transforme le palladium métallique du catalyseur en hydrure de palladium, un métal essentiel à la production deH2 et de CO au cours de la première étape de la réaction.

Pour la deuxième étape, "nous voulions connaître la structure du système fer-cobalt dans les conditions de réaction et savoir comment optimiser le catalyseur fer-cobalt", a déclaré M. Xie. Les expériences aux rayons X ont confirmé qu'un alliage de fer et de cobalt ainsi qu'un peu de cobalt métallique supplémentaire sont présents et nécessaires pour convertir le CO en nanofibres de carbone.

"Les deux travaillent ensemble de manière séquentielle", a déclaré Liu, dont les calculs DFT ont permis d'expliquer le processus.

"Selon notre étude, les sites cobalt-fer de l'alliage contribuent à rompre les liaisons C-O du monoxyde de carbone. Cela rend le carbone atomique disponible pour servir de source à la construction de nanofibres de carbone. Le cobalt supplémentaire est là pour faciliter la formation des liaisons C-C qui relient les atomes de carbone", explique-t-elle.

Prêts pour le recyclage, négatifs pour le carbone

"L'analyse par microscopie électronique à transmission (MET) réalisée au CFN a révélé les morphologies, les structures cristallines et la répartition des éléments dans les nanofibres de carbone avec et sans catalyseurs", a déclaré Sooyeon Hwang, scientifique au CFN et coauteur de l'étude.

Les images montrent qu'au fur et à mesure de la croissance des nanofibres de carbone, le catalyseur est poussé vers le haut et éloigné de la surface. Il est donc facile de recycler le métal catalytique, explique Chen.

"Nous utilisons de l'acide pour extraire le métal sans détruire la nanofibre de carbone, ce qui nous permet de concentrer les métaux et de les recycler pour qu'ils servent à nouveau de catalyseur", a-t-il expliqué.

Cette facilité de recyclage du catalyseur, la disponibilité commerciale des catalyseurs et les conditions relativement douces de la seconde réaction contribuent à une évaluation favorable des coûts énergétiques et autres associés au processus, selon les chercheurs.

"Pour les applications pratiques, ces deux éléments sont vraiment importants : l'analyse de l'empreinte CO2 et la recyclabilité du catalyseur", a déclaré M. Chen. "Nos résultats techniques et ces autres analyses montrent que cette stratégie en tandem ouvre la voie à la décarbonisation du CO2 en produits de carbone solide précieux tout en produisant de l'H2 renouvelable."

Si ces procédés sont alimentés par de l'énergie renouvelable, les résultats seraient véritablement neutres en carbone, ce qui ouvrirait de nouvelles perspectives en matière d'atténuation desémissions de CO2.

Note: Cet article a été traduit à l'aide d'un système informatique sans intervention humaine. LUMITOS propose ces traductions automatiques pour présenter un plus large éventail d'actualités. Comme cet article a été traduit avec traduction automatique, il est possible qu'il contienne des erreurs de vocabulaire, de syntaxe ou de grammaire. L'article original dans Anglais peut être trouvé ici.

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