17.11.2022 - Chinese Academy of Sciences

Développement d'électrocatalyseurs bimétalliques fer-cobalt à dispersion atomique pour la production écologique d'ammoniac

Les chercheurs estiment que ces nouvelles découvertes seront d'un grand intérêt pour la communauté de la catalyse au sens large.

Des scientifiques de l'Institut des sciences physiques de Hefei de l'Académie chinoise des sciences ont démontré l'utilisation de catalyseurs à atome unique (SAC) synthétisés de manière contrôlable pour décrire la relation entre la performance de la réaction électrocatalytique de réduction de l'azote (NRR) et la charge à atome unique (SA).

L'électrosynthèse de l'ammoniac à partir de la réaction de réduction de l'azote dans des conditions ambiantes a été largement considérée comme une technologie de "synthèse verte de l'ammoniac" destinée à remplacer le procédé traditionnel de Haber-Bosch, gourmand en énergie et en capital.

Les scientifiques s'accordent à dire que les caractéristiques intrigantes des SAC peuvent créer un nouveau paradigme catalytique. Cependant, l'un des principaux défis qui entrave la conception et le développement rationnels des SAC est le manque de compréhension de la relation entre la performance et la charge en SA, principalement en raison de l'incapacité à contrôler précisément la synthèse des SAC avec les densités de charge en SA et les formes de coordination du site actif souhaitées.

Dans cette étude, les chercheurs ont démontré une méthode de synthèse régulée par adsorption qui utilise la cellulose bactérienne comme régulateur d'adsorption pour contrôler l'imprégnation de Fe3+/Co2+ sur la cellulose bactérienne par réduction carbothermique. Les SA de Fe-Co ont ensuite été fixés au carbone dérivé de la cellulose bactérienne par coordination bimétallique [(O-C2)3Fe-Co(O-C2)3].

Fait important, les scientifiques ont dévoilé une série de relations qui définissent quantitativement la distribution du Fe3+/Co2+ entre la cellulose bactérienne et la solution d'adsorption, ainsi que le pourcentage de conversion du Fe3+/Co2+ imprégné sur la cellulose bactérienne en Fe/Co SAs sur le carbone dérivé de la cellulose bactérienne. Ils ont ensuite démontré l'utilisation de ces relations quantitatives pour guider la synthèse contrôlable de Fe-Co SACs bimétalliques avec des teneurs en Fe/Co et des rapports atomiques désirés.

Ils ont montré que les SACs synthétisés de manière contrôlable peuvent décrire la relation électrocatalytique entre la performance du NRR et la charge en SA. Les électrocatalyseurs à atome unique (SACs) avec un rapport atomique Fe/Co unitaire possèdent la plus grande densité de sites et la plus haute performance NRR pour les SAs Fe-Co bimétalliques, ce qui les rend capables d'atteindre un superbe taux de rendement en ammoniac avec une efficacité faradique exceptionnelle.

L'activité catalytique des SAC, contrairement à d'autres types de catalyseurs, est déterminée par la nature du SA, les propriétés physiochimiques du support et, surtout, les liaisons de coordination qui ancrent le SA au support.

Dans des conditions de NRR électrocatalytique, [(O-C2)3Fe-Co(O-C2)3] dans les SAEC Fe-Co bimétalliques tels qu'ils ont été synthétisés est transformé de manière opérative en une configuration de coordination plus stable [(O-C2)3Fe-Co(O-C)C2], ce qui favorise et maintient les performances du NRR.

Les chercheurs suggèrent que ces nouvelles découvertes seront d'un grand intérêt pour la communauté de la catalyse au sens large.

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Faits, contextes, dossiers
  • synthèse de l'ammoniac
  • électrocatalyse
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