Voir comment les atomes vibrent à l'échelle de l'angström
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L'étude des vibrations des atomes fournit des informations détaillées sur la structure locale et la liaison qui définissent les propriétés des matériaux. La spectroscopie Raman améliorée par des pointes (TERS) offre une résolution extrêmement élevée pour sonder ces vibrations. Krystof Brezina et Mariana Rossi du MPI pour la structure et la dynamique de la matière (MPSD), et Yair Litman du MPI pour la recherche sur les polymères (MPIP), ont démontré que des simulations de premier principe réalistes sont essentielles pour interpréter les images TERS de molécules et de matériaux sur des surfaces. Leur approche révèle comment les interactions avec les substrats métalliques remodèlent l'imagerie vibratoire à l'échelle nanométrique. Ces travaux viennent d'être publiés dans la revue ACS Nano.
À l'échelle nanométrique, tous les atomes vibrent. Ces vibrations déterminent la dissipation de la chaleur, les réactions chimiques et les propriétés des matériaux. Les différentes façons dont les atomes peuvent vibrer sont déterminées par la liaison chimique locale et son environnement, ce qui constitue une sonde inestimable pour les propriétés et la composition de la matière. En laboratoire, elles peuvent être étudiées indirectement à l'aide de spectroscopies telles que la diffusion Raman. Les mesures conventionnelles font la moyenne de nombreux atomes et sont donc limitées en termes de résolution spatiale. La spectroscopie Raman améliorée par une pointe permet de surmonter cette limitation en combinant la lumière laser avec une pointe métallique acérée qui concentre le champ électromagnétique dans un volume minuscule, permettant une résolution à l'échelle de l'Ångström (10-10 m). Il est ainsi possible d'obtenir des images du mouvement vibratoire jusqu'à des molécules individuelles ou des défauts dans des surfaces métalliques. Cependant, l'interprétation de ces images très détaillées nécessite des modèles théoriques fiables qui peuvent relier les signaux mesurés aux mouvements à l'échelle atomique.
Les expérimentateurs s'efforcent de démêler les différents facteurs environnementaux qui influencent les signaux TERS, ce qui complique la compréhension des signatures des mouvements atomiques individuels. C'est là que les simulations viennent à la rescousse. Cette nouvelle étude propose une méthode de calcul qui permet une simulation efficace des signaux TERS de systèmes de taille réaliste contenant des centaines d'atomes, en s'appuyant uniquement sur les lois les plus fondamentales de la mécanique quantique. L'étude montre en outre que les simplifications courantes effectuées précédemment dans la modélisation théorique, telles que le traitement des molécules comme des systèmes isolés ou l'approximation des surfaces à l'aide de petits amas, peuvent être problématiques.
Les simulations démontrent sans ambiguïté que le TERS est extrêmement sensible à la symétrie des environnements locaux et permet, par exemple, d'identifier les défauts locaux dans les matériaux 2D. Elles démontrent également que le criblage électronique de la surface métallique modifie considérablement les images des vibrations moléculaires impliquant un mouvement perpendiculaire à la surface de support, alors que les vibrations confinées dans le plan moléculaire sont beaucoup moins affectées.
"Les images TERS sont souvent interprétées comme des cartes directes du mouvement des atomes", explique Mariana Rossi. "Nos résultats montrent que la réponse électronique de la surface peut dominer le signal et modifier fondamentalement la signification de ces images. Krystof Brezina ajoute : "Notre travail nous a permis d'acquérir une nouvelle connaissance physique, à savoir que les interactions spatiales non locales entre les atomes peuvent fortement influencer les signaux TERS en un point particulier de l'espace, ce qui signifie que les régions les plus lumineuses ne correspondent pas nécessairement aux déplacements atomiques les plus importants"
En permettant des simulations réalistes et prédictives, cette avancée améliore la qualité des images TERS en tant que sonde à l'échelle nanométrique. La modélisation précise de la TERS à l'aide de telles méthodes sera déterminante dans divers domaines émergents de la recherche en science des surfaces, notamment le séquençage du génome, la caractérisation des matériaux, la conception de dispositifs à l'échelle moléculaire et le contrôle opérationneldes réactions catalysées par les surfaces en vue de la production d'énergie verte.
Note: Cet article a été traduit à l'aide d'un système informatique sans intervention humaine. LUMITOS propose ces traductions automatiques pour présenter un plus large éventail d'actualités. Comme cet article a été traduit avec traduction automatique, il est possible qu'il contienne des erreurs de vocabulaire, de syntaxe ou de grammaire. L'article original dans Anglais peut être trouvé ici.
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