Rôles synergiques des nanoparticules de platine et des ions sodium dans les zéolithes bêta dans la n-alkylation des amines avec les alcools aromatiques
Synthèse de N-alkylamines par N-alkylation d'amines avec des alcools catalysée par des zéolithes Beta encapsulées dans des nanoparticules de Pt
Les N-alkylamines organiques sont des produits chimiques importants et des intermédiaires qui trouvent de nombreuses applications dans les domaines des produits chimiques quotidiens, des pesticides, des produits pharmaceutiques, des surfactants et des sciences de la vie. Les liaisons C-N formées par des réactifs d'alkylation (halocarbures, halogénures métalliques, etc.) pour produire des amines souffrent généralement d'une faible efficacité atomique, d'une faible sélectivité des produits et de contaminants chimiques. Le développement durable motive l'exploration de voies plus efficaces et écologiques pour la formation d'amines, parmi lesquelles la n-alkylation d'amines et d'alcools par transfert d'hydrogène est un moyen écologique de synthétiser des N-alkylamines, mais la conception et la préparation de catalyseurs hétérogènes hautement actifs et stables restent un défi. Par rapport à la méthode traditionnelle d'imprégnation, le métal encapsulé dans la zéolithe a l'avantage de fournir un effet de contrainte unique et produit un effet synergique avec le site acide, ce qui favorise l'amélioration de l'activité catalytique et de la stabilité. Pour la réaction de N-alkylation entre les amines et les alcools, l'état électronique du site actif des métaux précieux est un facteur important qui affecte la formation, la stabilité et la décomposition de l'état intermédiaire des hydrures métalliques. Les cations alcalins de la zéolithe peuvent être considérés comme un additif électronique pour moduler l'état électronique des métaux précieux voisins, ce qui permet de réguler l'activité de déshydrogénation et de transfert d'hydrogène dans l'amination par transfert d'hydrogène des alcools.
Synthèse de N-alkylamines par N-alkylation d'amines avec des alcools catalysée par des zéolithes Beta encapsulées dans des nanoparticules de Pt
©Science China Press
Jun Wang et Yu Zhou ont récemment rapporté la synthèse d'un catalyseur Pt@Beta avec un rapport Si/Al et des teneurs en Na+ ajustables pour la N-alkylation des amines et des alcools aromatiques par une synthèse hydrothermale en une étape de nanoparticules de Pt dans la structure cristalline de la zéolithe BEA via une voie de cohydrolyse acide. Dans des conditions sans solvant, Pt@Beta présente d'excellentes propriétés catalytiques, avec un indice de conversion (TON) et une fréquence de conversion (TOF) atteignant respectivement 6176 et 3390 h-1, ainsi qu'une réutilisation stable et une large tolérance aux substrats. Le chemin de réaction et le mécanisme catalytique ont été révélés par une analyse cinétique et des expériences de caractérisation in situ. Le Na+ dans la zéolithe BEA a régulé l'état électronique des NP de Pt, ce qui a entraîné un état intermédiaire Pt-H d'intensité modérée au cours du processus de réaction, équilibrant efficacement les deux étapes clés de la déshydrogénation et du transfert d'hydrogène, réalisant ainsi un processus catalytique synergique efficace.
Note: Cet article a été traduit à l'aide d'un système informatique sans intervention humaine. LUMITOS propose ces traductions automatiques pour présenter un plus large éventail d'actualités. Comme cet article a été traduit avec traduction automatique, il est possible qu'il contienne des erreurs de vocabulaire, de syntaxe ou de grammaire. L'article original dans Anglais peut être trouvé ici.
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