Deux flashs d'une durée de deux attosecondes rendent visible le mouvement des électrons
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Des chercheurs de l'Institut Max Born ont mis au point une méthode en laboratoire utilisant des impulsions d'attosecondes à la fois pour exciter et pour observer les mouvements électroniques. Grâce à la « spectroscopie d'absorption transitoire tout en attosecondes », l'équipe a réussi à résoudre le mouvement oscillatoire d'un trou électronique dans des ions xénon avec une période d'environ trois femtosecondes. Les résultats viennent d'être publiés dans Nature Communications.
Observation du mouvement d'un trou d'électron dans des ions Xe⁺. La figure du haut montre la variation de l'absorption XUV en fonction du retard ; la flèche indique une structure oscillante à environ 16 eV. La figure du bas montre l'évolution temporelle de cette structure avec une période d'environ 3 fs.
MBI | Evaldas Svirplys
Des chercheurs de l’Institut Max Born ont mis au point une méthode en laboratoire dans laquelle des impulsions d’attosecondes sont utilisées à la fois pour exciter et pour observer les mouvements électroniques. Grâce à la « spectroscopie d’absorption transitoire tout en attosecondes », l’équipe a réussi à résoudre le mouvement oscillatoire d’un trou d’électron dans des ions xénon avec une période d’environ trois femtosecondes. Les résultats viennent d’être publiés dans Nature Communications.
Les mouvements électroniques déterminent les tout premiers stades de pratiquement tous les processus induits par la lumière dans la nature – de la première étape d’une réaction chimique au transport de charge dans un solide. Ces processus se déroulent toutefois si rapidement qu’ils ne peuvent être observés qu’à l’aide d’impulsions lumineuses d’une durée de quelques centaines d’attosecondes. Une attoseconde correspond à un milliardième d’un milliardième de seconde. Dans la plupart des expériences à l’échelle de l’attoseconde menées jusqu’à présent, une impulsion attoseconde dans l’ultraviolet extrême (XUV) était combinée à une impulsion plus longue et souvent intense dans le proche infrarouge. De tels champs peuvent influencer le système étudié et masquer sa réponse électronique intrinsèque. Dans la nouvelle approche, en revanche, tant l’impulsion de pompage que l’impulsion d’échantillonnage sont des impulsions XUV d’attosecondes. Cela permet d’obtenir une vision potentiellement beaucoup plus fidèle de la dynamique sous-jacente.
Les chercheurs ont généré, à l’aide d’une source d’harmoniques supérieures en laboratoire, des impulsions d’attosecondes d’une durée d’environ 270 attosecondes. La première impulsion a arraché un électron d’un atome de xénon et a généré l’ion restant dans une superposition cohérente de deux états électroniques très proches en énergie. La lacune ainsi créée dans la couche électronique, appelée « trou d’électron », n’est pas restée stationnaire, mais s’est déplacée périodiquement à l’intérieur de l’ion.
La deuxième impulsion d’attoseconde a permis d’enregistrer ce mouvement à partir des variations observées dans le spectre d’absorption de l’ultraviolet extrême. La période mesurée, d’environ trois femtosecondes, correspond à la période d’oscillation attendue d’après l’écart énergétique entre les deux états spin-orbite. « Grâce à l’utilisation d’impulsions d’attosecondes dans les deux étapes, nous pouvons exciter et observer des mouvements électroniques sans avoir à appliquer un champ infrarouge supplémentaire puissant », explique Bernd Schütte, qui a dirigé l’étude. « Cela nous rapproche de notre objectif : observer les processus électroniques au fur et à mesure de leur déroulement, sans les influencer de manière significative. »
Cette expérience constitue une étape importante vers une nouvelle génération de spectroscopie attoseconde, pouvant être réalisée en laboratoire à l’aide de sources lumineuses attosecondes intenses. En combinant une résolution temporelle extrême avec la capacité de distinguer les différents états électroniques les uns des autres, cette méthode pourrait permettre de visualiser comment les charges se déplacent à travers les molécules, comment l’énergie électronique est redistribuée et comment les premières étapes décisives d’une réaction photochimique résultent de l’interaction couplée entre les électrons et les noyaux atomiques.
Le potentiel de cette méthode s’étend bien au-delà des atomes et des molécules. Appliquée aux solides, cette méthode pourrait montrer comment l’écran électronique, les processus de diffusion, la multiplication des porteurs de charge, la formation d’excitons et le transfert de charge à travers les interfaces évoluent sur des échelles de temps allant de l’attoseconde à la femtoseconde. De telles mesures pourraient offrir un nouvel aperçu microscopique des processus qui déterminent les performances des semi-conducteurs, des matériaux quantiques, des systèmes bidimensionnels et des futurs composants optoélectroniques. À long terme, la spectroscopie « tout en attosecondes » pourrait ouvrir la voie non seulement à l’observation, mais aussi, à terme, au contrôle ciblé des processus électroniques les plus rapides qui déterminent la réaction de la matière à la lumière.
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