Photocatalyse : Processus de séparation de charges enregistrés expérimentalement

Les résultats fournissent des pistes pour accroître l'efficacité des photocatalyseurs.

11.11.2022 - Allemagne

Certains oxydes métalliques sont considérés comme de bons candidats pour les photocatalyseurs permettant de produire de l'hydrogène vert avec la lumière du soleil. Une équipe chinoise vient de publier dans Nature des résultats passionnants sur des particules d'oxyde de cuivre(I), auxquels une méthode développée au HZB a contribué de manière significative. La spectroscopie de photovoltage transitoire de surface a montré que les porteurs de charge positive sur les surfaces sont piégés par des défauts en l'espace de quelques microsecondes. Les résultats fournissent des pistes pour augmenter l'efficacité des photocatalyseurs.

T. Dittrich / HZB

Tracé des contours de EH-Cu2O. Les photovoltages sont tracés en fonction de l'énergie des photons (axe des x) et du temps (axe des y). Les signaux SPV positifs (régions violettes au-dessus de 1,9 eV) correspondent à la relaxation des trous piégés sur les facettes {111}, tandis que les signaux SPV négatifs (régions rouges) correspondent à la relaxation des électrons piégés sur les facettes {001}.

La séparation de l'eau en hydrogène et en oxygène à l'aide de particules à activité photocatalytique pourrait permettre de produire de l'hydrogène vert à moindre coût à l'avenir : La lumière du soleil active les porteurs de charge dans les photocatalyseurs, dont la séparation spatiale joue un rôle décisif dans la division photocatalytique de l'eau. Cependant, les photocatalyseurs actuels sont encore soit très chers, soit peu efficaces.

Candidats pour les catalyseurs

Les particules d'oxyde métallique sont considérées comme des candidats à fort potentiel. Cependant, lorsque les porteurs de charge sont activés par la lumière, plusieurs processus se chevauchent et se déroulent à différentes vitesses et à différentes échelles spatiales. Pour observer ces processus de manière expérimentale, il faut des méthodes qui offrent une résolution temporelle allant jusqu'à la femtoseconde, mais qui permettent également d'observer des processus plus longs qui se produisent en l'espace de quelques microsecondes ou plus lentement. C'est ce que vient de réaliser une équipe dirigée par Fengtao Fan et Can Li du Dalian National Laboratory for Clean Energy, en Chine, sur des particules microcristallines d'oxyde de cuivre(I). Les résultats sont si intéressants que Nature a publié les travaux et les a mis en évidence par un article de News&Views.

Processus rapides et lents

En utilisant des images de microscopie électronique à photoémission à résolution temporelle rapide et successive, les scientifiques ont montré que l'un de ces processus se produit extrêmement rapidement dans les particules de Cu2O - en moins de picosecondes (10-12 s) : Après excitation par la lumière, les électrons sont transférés de manière quasi-balistique vers les facettes {001} des particules de Cu2O.

Cependant, pour observer expérimentalement un second processus, une méthode différente était nécessaire : en effet, les "trous" photogénérés migrent vers les facettes {111} et y sont piégés par des défauts. Thomas Dittrich a pu observer cet important processus à l'aide de la spectroscopie de photovoltage de surface transitoire (SPV), une méthode qu'il a développée à HZB. "Nous avons constaté que le piégeage des trous se produisait relativement lentement, en l'espace de quelques microsecondes", explique-t-il.

Haute résolution temporelle sur une large gamme

Pris dans leur ensemble, les résultats permettent pour la première fois d'étudier et de mieux comprendre les processus qui limitent la photocatalyse sur des particules microcristallines avec une haute résolution spatiale et temporelle sur de larges plages.

Une méthode polyvalente pour analyser les semi-conducteurs

"Avec la spectroscopie SPV transitoire, nous pouvons également étudier d'autres semi-conducteurs et interfaces qui sont pertinents, par exemple, pour des applications allant du photovoltaïque et de la photocatalyse à l'électronique haute performance", explique M. Dittrich. Les semi-conducteurs organiques ou les semi-conducteurs à bande ultra-large comme le diamant peuvent également fournir des informations intéressantes sur les processus de relaxation. "Peut-être que notre publication dans Nature fait passer le message de l'utilité de cette méthode polyvalente", déclare M. Dittrich.

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