Comment les catalyseurs fabriqués en laboratoire peuvent aider à maîtriser les gaz à effet de serre difficiles à maîtriser
Le gaz naturel est constitué d'hydrocarbures légers tels que le méthane et l'éthane. Ces gaz sont des gaz à effet de serre plus puissants que le CO2, ils sont constamment libérés dans l'atmosphère par les puits de gaz naturel et sont plus difficiles à stocker que, par exemple, leurs alcools correspondants (méthanol et éthanol, respectivement). Bien qu'il existe des installations à grande échelle pour de telles transformations, le coût excessif de la construction et de l'exploitation de telles usines sur des puits de gaz naturel plus petits empêche une conversion efficace à l'échelle mondiale. C'est pourquoi de nouvelles technologies rentables et inoffensives sont très recherchées pour résoudre ce problème. L'oxydation directe des constituants hydrocarbonés du gaz naturel avec de l'O2 en abondance comme oxydant à des températures et des pressions proches de celles de l'air ambiant est donc extrêmement intéressante pour le développement de nouvelles technologies vertes de valorisation des hydrocarbures.
La figure représente un pore cubique de la nouvelle structure métallo-organique (MOF) qui a été conçue pour imiter l'enzyme taurine-α-cétoglutarate dioxygénase. L'encart se concentre sur un nœud de cluster de la MOF, montrant l'environnement local du site de fer. La figure montre également l'une des réactions importantes étudiées dans l'article, l'oxydation de l'éthane en éthanol et en acétaldéhyde.
Dimitrios Pantazis/Max Planck Chemistry Campus Mülheim
La nature a développé des enzymes capables d'activer le dioxygène pour des réactions sélectives d'oxygénation des hydrocarbures. Une classe d'enzymes contenant du fer non héminique est celle des dioxygénases dépendantes de l'α-cétoglutarate, comme la taurine dioxygénase (TauD), une enzyme bien étudiée. Cette enzyme utilise un α-cétoacide comme co-substrat pour couper la liaison oxygène-oxygène du dioxygène et produire une espèce réactive fer-oxo (TauD-J) qui oxygène directement d'abondantes liaisons C-H pour fournir les alcools correspondants.
Une équipe internationale de chercheurs dirigée par le professeur Jeffrey R. Long de l'UC Berkeley, comprenant des chercheurs des deux instituts Max Planck de Mülheim (MPI für Kohlenforschung et MPI for Chemical Energy Conversion) : les directeurs Frank Neese et Serena DeBeer, ainsi que les chefs de groupe Eckhard Bill (décédé le 6 octobre 2022), Daniel J. SantaLucia, Dimitrios A. Pantazis et Sergey Peredkov, a été en mesure d'imiter la fonctionnalité TauD dans un matériau catalytique hétérogène qui convient bien aux réactions solide-gaz. Ce matériau appartient à la classe des cadres métallo-organiques (MOF), qui sont des matériaux poreux cristallins constitués de liens organiques et d'ions métalliques ou de nœuds de grappes qui présentent de grandes surfaces. Les structures sont hautement ajustables chimiquement et permettent donc une adaptation bien définie de nouveaux catalyseurs hétérogènes.
Les nouveaux matériaux sont capables de catalyser l'oxygénation des hydrocarbures à des températures proches de la température ambiante en utilisant de l'O2, ce qui rappelle la réactivité enzymatique. L'équipe du campus de chimie de Mülheim a étudié l'intermédiaire réactif généré à partir du MOF de départ et de l'O2, une espèce fer-oxo de haute valence. La nature du matériau a permis d'isoler le site de cette espèce fer-oxo réactive, qui a été étudiée à l'aide de diverses techniques spectroscopiques de pointe, à savoir la spectroscopie Mössbauer à champ variable et à température variable et la spectroscopie d'émission de rayons X Fe Kβ (collectée à la ligne de faisceau de rayons X PINK à BESSY II au Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie), ainsi que des méthodes de calcul de pointe, qui ont confirmé les similitudes structurelles et électroniques avec TauD-J, à savoir que l'intermédiaire se trouve dans un état de spin élevé. Il s'agit du premier système non enzymatique qui oxyde des hydrocarbures légers avec du dioxygène, ce qui s'apparente à une réactivité métalloenzyme, par le biais d'un intermédiaire fer-oxo à spin élevé entièrement caractérisé.
Note: Cet article a été traduit à l'aide d'un système informatique sans intervention humaine. LUMITOS propose ces traductions automatiques pour présenter un plus large éventail d'actualités. Comme cet article a été traduit avec traduction automatique, il est possible qu'il contienne des erreurs de vocabulaire, de syntaxe ou de grammaire. L'article original dans Anglais peut être trouvé ici.
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