Des scientifiques chinois mettent au point un catalyseur à base de fer très performant pour les piles à combustible
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Les piles à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC), souvent appelées "banques d'énergie à hydrogène", sont des dispositifs d'énergie propre qui produisent de l'électricité à partir d'hydrogène et d'oxygène, avec seulement de l'eau comme sous-produit. Caractérisées par un rendement élevé, un démarrage rapide et l'absence d'émissions, elles sont très prometteuses pour les transports, l'électronique portable et la production d'énergie stationnaire. Malheureusement, les PEMFC dépendent fortement du platine, rare et coûteux, comme catalyseur, ce qui rend leur adoption à grande échelle peu pratique.
Construction de CS Fe/N-C
ZHAO Yasong
Une équipe de scientifiques chinois a toutefois mis au point un catalyseur à base de fer très performant pour ces piles à combustible, qui pourrait potentiellement réduire la dépendance au platine. La nouvelle conception, décrite comme "activation interne, protection externe", permet une efficacité record et une durabilité à long terme.
Les catalyseurs Fe/N-C traditionnels reposent généralement sur la surface extérieure de supports en graphène ou en carbone, ce qui limite l'exposition des sites actifs et entrave leur application pratique. En général, les PEMFC ont également été entravées par une liaison trop forte avec les intermédiaires de l'oxygène, une mauvaise cinétique de réaction et une vulnérabilité aux réactions de Fenton dans les environnements oxydatifs (par exemple, H2O2 et -OH), ce qui entraîne la lixiviation des métaux et la dégradation des performances.
Pour relever ces défis, l'équipe de recherche dirigée par le professeur WANG Dan (actuellement à l'université de Shenzhen) et le professeur ZHANG Suojiang de l'Institut d'ingénierie des procédés de l'Académie chinoise des sciences a mis au point un catalyseur à base de fer à atome unique et à surface intérieure incurvée (CS Fe/N-C) doté d'une structure multishellée creuse nanoconfinée unique (HoMS). Chaque nanoparticule creuse, d'une taille d'environ 10 nm × 4 nm, est constituée de plusieurs coquilles où les atomes de fer sont concentrés sur les couches internes à haute densité.
Ce catalyseur est composé de nombreuses nanoparticules HoMS dispersées sur des couches de carbone 2D, avec des sites à un seul atome de fer principalement intégrés dans la surface intérieure incurvée des nanoparticules HoMS. La couche externe de carbone graphité du nano HoMS non seulement affaiblit efficacement la force de liaison des intermédiaires réactionnels oxygénés, mais réduit également le taux de production de radicaux hydroxyles, formant un micro-environnement distinctif "activation interne, protection externe". Le catalyseur Fe/N-C permet d'obtenir l'une des meilleures performances des PEMFC sans métaux du groupe du platine.
La spectroscopie d'absorption des rayons X par synchrotron a révélé que ces atomes de Fe internes présentent principalement un état d'oxydation +2 et une structure de coordination FeN4C10. La spectroscopie Mössbauer a en outre confirmé que 57,9 % des sites de Fe se trouvent dans un état D1 à faible spin, actif sur le plan catalytique.
Les calculs théoriques ont montré que l'augmentation de la courbure seule renforce la liaison intermédiaire et entrave la désorption, réduisant ainsi l'activité catalytique. Cependant, l'introduction d'une couche externe de carbone dopée à l'azote avec des lacunes de Fe induit une répulsion électrostatique significative (0,63-1,55 eV) entre les atomes d'azote de la couche externe et les atomes d'oxygène des intermédiaires adsorbés sur la couche interne. Cette répulsion affaiblit la force de liaison, rompt la relation d'échelle linéaire entre ΔG*OH, ΔG*O et ΔG*OOH et améliore considérablement la performance catalytique.
Selon les chercheurs, le catalyseur a atteint un surpotentiel de réduction de l'oxygène aussi bas que 0,34 V, ce qui est bien meilleur que celui de la structure planaire. Il a également supprimé la formation de peroxyde d'hydrogène et amélioré la sélectivité et la durabilité. En outre, il a fourni une densité de puissance record de 0,75 W cm-2 sous 1,0 bar de H2-air avec une rétention d'activité de 86 % après plus de 300 heures de fonctionnement continu.
Ce travail établit un nouveau type de CS Fe/N-C pour une catalyse de réduction de l'oxygène hautement active et durable dans les piles à combustible. La couche externe de N-C graphitée affaiblit efficacement la force de liaison des intermédiaires oxygénés et supprime la génération de -OH, améliorant ainsi à la fois l'activité et la stabilité. Il s'agit d'un nouveau paradigme pour le développement de catalyseurs à haute performance pour la prochaine génération d'électrocatalyseurs.
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