Une nouvelle stratégie pour réduire le dioxyde de carbone au profit du monoxyde de carbone

27.10.2023

L'interaction métal-support forte classique (SMSI) décrit que l'oxyde réductible migre vers la surface des nanoparticules métalliques (NPs) pour obtenir une structure d'encapsulation métal@oxyde pendant le traitement thermiqueH2 à haute température, ce qui permet d'obtenir une sélectivité et une stabilité élevées.

DICP

Une nouvelle stratégie pour réduire le dioxyde de carbone au profit du monoxyde de carbone

Cependant, la structure d'encapsulation inhibe l'adsorption et la dissociation des molécules réactives (par exemple,H2) sur le métal, ce qui entraîne une faible activité, en particulier pour la réaction d'hydrogénation.

LIU Yuefeng de l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a proposé une nouvelle stratégie de migration, dans laquelle le TiO2 migre sélectivement vers le second support d'oxyde plutôt que vers la surface des NP métalliques dans les catalyseurs Ru/(TiOx)MnO, ce qui stimule la réduction duCO2 en CO via la réaction inverse de déplacement des gaz vers l'eau.

Les chercheurs ont réussi à contrôler la migration en utilisant la forte interaction entre TiO2 et MnO dans les catalyseurs Ru/(TiOx)MnO pendant le traitement thermique auH2, et TiO2 s'est redispersé spontanément sur la surface de MnO, évitant la formation d'une coquille de TiOx sur les NP de Ru pour le catalyseur ternaire (Ru/TiOx/MnO).

Parallèlement, des interfaces TiOx/MnO de haute densité ont été générées au cours du processus, agissant comme un canal de transport de H très efficace avec une faible barrière, et entraînant une amélioration de la migration des espèces H activées du métal Ru vers le support pour une réaction conséquente.

Le catalyseur Ru/TiOx/MnO a montré une activité catalytique de 3,3 fois pour la réduction duCO2 en CO par rapport au catalyseur Ru/MnO. En outre, la préparation du support Ti/Mn n'était pas sensible à la structure cristalline et à la taille des grains des NP de TiO2. Même le mélange mécanique de Ru/TiO2 et de Ru/MnOx a amélioré l'activité.

En outre, ils ont vérifié que l'effet synergique du TiO2 et du MnO n'altérait pas la performance intrinsèque du catalyseur, et que le transport efficace du H fournissait un grand nombre de sites actifs (groupes hydroxyle) pour le processus de réaction.

"Notre étude fournit des références pour la conception de nouveaux catalyseurs d'hydrogénation sélective via la création in situ d'interfaces oxyde-oxyde agissant comme des canaux de transport d'espèces d'hydrogène", a déclaré le professeur LIU.

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