Un nouvel outil de simulation détecte des réactions catalytiques inconnues
La méthode reconnaît les mécanismes de réaction sans connaissances préalables en chimie
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Les oxydes d'azote, sous-produits indésirables de la combustion, peuvent être reconvertis en azote moléculaire à l'aide de matériaux catalyseurs poreux. Une équipe de chimistes de l'université Heinrich Heine de Düsseldorf (HHU), dirigée par le professeur junior Jan Meisner, a étudié les réactions impliquées et développé un nouvel outil de simulation. Dans la revue spécialisée Angewandte Chemie, ils présentent son potentiel d'application également pour de nouveaux catalyseurs.
Réseau de réactions de la SCR. Les espèces moléculaires sont représentées par des points reliés par des réactions (lignes). Le cycle de catalyse pour la SCR, également représenté, a été extrait de ce réseau de réactions.
Adapted from Fig. 3 from DOI: 10.1002/ange.202514074
Plusieurs milliers de décès sont attribués chaque année aux oxydes d'azote (NOx), qui peuvent par exemple se former dans les moteurs à combustion des voitures à des températures élevées. Ils sont principalement liés à des maladies cardiovasculaires. Les véhicules automobiles doivent aujourd'hui être équipés de catalyseurs spéciaux dans lesquels une grande partie des oxydes d'azote réagit pour se transformer en azote inoffensif (N2) grâce à ce que l'on appelle la réduction catalytique sélective (SCR).
Les catalyseurs poreux tels que les zéolithes sont utilisés dans les systèmes d'épuration des gaz d'échappement. Elles possèdent des surfaces (internes) extrêmement grandes et des centres actifs complexes sur lesquels de nombreuses voies de réaction différentes peuvent être catalysées. De telles zéolithes présentent des pores de l'ordre du nanomètre (c'est-à-dire d'une taille d'un milliardième de mètre), qui agissent comme des cages moléculaires : elles enferment les molécules qui réagissent, de sorte qu'elles réagissent directement au niveau des centres actifs.
"Il y a une multitude de réactions chimiques qui se produisent dans ces pores, qui sont toutes liées et en concurrence les unes avec les autres. Elles forment des réseaux de réactions avec des milliers d'étapes intermédiaires. Nous connaissons de nombreuses réactions, mais il existe souvent des mécanismes totalement nouveaux et inattendus, auxquels nous n'avons souvent pas pensé", explique le professeur junior Jan Meisner de l'Institut de chimie physique de la HHU. "Dans mon groupe de travail, nous avons développé, grâce à la 'dynamique moléculaire périodique des nanoréacteurs', une méthode permettant d'identifier les mécanismes de réaction même sans connaissances chimiques préalables, de sorte que le réseau de réaction peut être exploré de manière autonome et automatisée".
Pour déterminer avec précision les vitesses de réaction, des calculs de mécanique quantique sont indispensables. Ceux-ci sont toutefois très gourmands en temps de calcul, de sorte que la dynamique des atomes et des molécules qui réagissent ne peut être simulée que sur une très courte période. Grâce à la "dynamique moléculaire des nanoréacteurs" (NMD), les molécules reçoivent une impulsion d'énergie supplémentaire qui permet d'observer davantage de réactions chimiques dans les simulations. Les chimistes de la HHU ont étendu cette technique afin de détecter des réactions très rares dans les matériaux poreux et d'observer directement des mécanismes jusqu'alors inconnus.
La méthode ouvre un nouveau regard sur les réseaux catalytiques : au lieu d'observer les différentes étapes de manière isolée, l'ensemble du réseau de réactions devient visible. Il est ainsi possible de découvrir des réactions secondaires, des produits intermédiaires et des mécanismes réactionnels complexes.
Daniel Deißenbeck, premier auteur de l'article désormais publié dans la revue spécialisée Angewandte Chemie, explique : "Une caractéristique particulière de notre approche NMD est son pouvoir prédictif : elle explore l'espace chimique de manière autonome et sans hypothèses supplémentaires, c'est-à-dire qu'elle 'trouve' aussi des réactions auxquelles nous n'avions pas pensé". En évaluant ensuite les résultats en termes d'énergie à l'aide de méthodes établies, les chercheurs obtiennent des données thermodynamiques pertinentes pour les mécanismes trouvés.
Les chimistes de Düsseldorf ont appliqué cette méthode à la SCR des oxydes d'azote et à leurs réactions secondaires. La formation de protoxyde d'azote (N2O), qui n'est pas encore totalement élucidée, revêt une importance particulière. Ce puissant gaz à effet de serre se forme comme un sous-produit indésirable, il devrait être évité autant que possible. "Nous avons trouvé une voie radicale par laquelle le protoxyde d'azote se forme, qui n'apparaissait pas dans les modèles précédents. Nos résultats peuvent éventuellement contribuer à développer des catalyseurs de gaz d'échappement moins polluants et plus efficaces", explique Deißenbeck.
Outre la nouvelle méthode d'étude des réseaux de réaction, le travail de Düsseldorf ouvre la voie à de nombreuses applications dans la recherche sur les catalyseurs, par exemple pour la chimie durable, les processus à faibles émissions et la conception de nouveaux catalyseurs. Elle permet surtout d'étudier les réactions dans d'autres matériaux poreux, comme les composés de squelette organométalliques et sur les surfaces. Meisner : "À long terme, notre méthode peut contribuer à raccourcir considérablement les cycles de développement dans la recherche sur les catalyseurs, car les voies de réaction potentiellement pertinentes sont identifiées de manière précoce et systématique, ce qui permet une conception ciblée des catalyseurs".
Note: Cet article a été traduit à l'aide d'un système informatique sans intervention humaine. LUMITOS propose ces traductions automatiques pour présenter un plus large éventail d'actualités. Comme cet article a été traduit avec traduction automatique, il est possible qu'il contienne des erreurs de vocabulaire, de syntaxe ou de grammaire. L'article original dans Allemand peut être trouvé ici.
Publication originale
Daniel Deißenbeck, Patrick Meier, Wassja A. Kopp, Anthony D. Debellis, Jan Meisner; "Reaction Discovery in Porous Materials Using Periodic Nanoreactor Molecular Dynamics"; Angewandte Chemie International Edition, Volume 65, 2025-12-15
Daniel Deißenbeck, Patrick Meier, Wassja A. Kopp, Anthony D. Debellis, Jan Meisner; "Entdeckung von Reaktionsmechanismen in porösen Materialien mittels periodischer Nanoreaktor‐Molekulardynamik"; Angewandte Chemie, Volume 138, 2026-1-1
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